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光与物质的共舞

——Daniele Fausti 教授解析功能性固态材料如何与非常规光场相互作用

Daniele Fausti 教授现任纽伦堡-埃尔朗根弗里德里希-亚历山大大学（FAU）及马克斯·普朗克光科学研究所固态物理系系主任。他在凝聚态物理、超快激光光谱学以及量子光学领域均取得了重大的突破性进展。

Fausti 教授在格罗宁根大学获得物理学博士学位后，曾以访问科学家的身份前往多所知名学府交流，其中包括牛津大学、马克斯·普朗克物质结构与动力学研究所，以及普林斯顿大学。在这些访学经历之间，他也曾在的里雅斯特大学担任研究员，后来晋升为教授，期间他在埃莱特同步辐射光源（Elettra Sincrotrone）开展了大量实验工作。2022年，他正式任职于纽伦堡-埃尔朗根弗里德里希-亚历山大大学。

Fausti 教授及其团队的研究主要集中在物质的非平衡现象上，涉及费米子以及声子、磁振子等集体量子振荡。这些研究通常在超快时域内进行，利用飞秒激光对系统施加受控的扰动，并观测其非平衡态动力学过程。例如，荧光寿命实验或泵浦-探测（pump-probe）实验就是这类研究中最基础的形式。

Fausti 教授的团队目前主要围绕三大研究主题展开：

 • 在光学腔中调控材料特性；

 • 利用长波长光激发来操控相干相位；

 • 对时域实验中的光子涨落进行研究。

这些研究的相关性已经得到了‌多项科研基金（资助项目）‌的认可与支持。例如在2023年10月，Fausti 教授的团队获得了著名的戈登与贝蒂·摩尔基金会（Gordon and Betty Moore Foundation）提供的一笔重要资助。这笔资金将用于支持一项关于“与光学腔耦合的固态材料非平衡态热力学的实验研究”，这也正好对应了 Fausti 教授三大研究主题中的第一项。

       Fausti 教授在其职业生涯的大部分时间里都在致力于实现这些目标，这源于他的一种坚定信念：想要设计和开发出更好的功能性材料（例如超导体），就必须对系统的非平衡态演化过程拥有更深入、且不仅仅是纯粹统计学层面的理解。

Fausti 教授对长波光子与材料相互作用的研究兴趣，有一个早期的代表性案例，那就是他在2011年发表于《科学》（Science）期刊上的一篇文章。在该研究¹中，他利用波长为15µm的飞秒脉冲，在10 K（开尔文）的温度下，诱导铜氧化物 LESCO1/8 发生了向超导态的转变。这一效应被归因于在该特定波长下与铜-氧（Cu-O）伸缩振动产生了面内共振。Fausti 教授通过瞬态近红外（NIR）反射率测量以及中红外（MIR）泵浦/太赫兹（THz）探测实验，证实了这种超导态的出现。当时这项工作是使用一台运行频率为1 kHz的钛宝石放大器完成的，因为在那时，如今应用更为灵活广泛的掺镱（Yb）激光光源尚未得到普及。

迈向更高维度的泵浦-探测实验

        在2020年发表的一篇文章²中，Fausti 教授指出了传统一维泵浦-探测实验的局限性，并剖析了其内在的限制：泵浦光（pump）以绝热的方式将样品带入激发态，而探测光（probe）则通过测量样品依赖于波长的特性（通常是吸收率或反射率）来监测其随时间的演化过程。这种传统方案所欠缺的，是在激发之后能够主动、有目的地对样品进行再次调控的能力，从而无法触及诸如声子或磁振子等额外的自由度。

为了应对这一挑战，Fausti 教授的团队需要构建一套包含三束光的实验系统：一束位于可见光波段（600–900 nm）的飞秒泵浦光（pump）、一束覆盖中红外区域（5–20 µm）的第二束光（被称为push），以及一束由非线性晶体产生的、覆盖 500–800 nm 波段的传统白光连续谱探测光（probe）。

采用 Light Conversion 公司的 PHAROS Yb飞秒激光器取代传统的钛宝石（Ti:Sapphire）激光技术后，在保持 400 μJ 脉冲能量的同时，将测量速率从 1 kHz 提升到了 50 kHz。这 400 μJ 的能量足以高效地同时泵浦可见光和中红外（MIR）光参量放大器。在 50 kHz 的重复频率下，这相当于实现了 20 W 的平均泵浦功率，而整套系统的占地面积仅为 0.3 平方米。相比之下，若要达到同等性能，钛宝石放大器不仅需要进行定制和低温冷却，其占地面积还会是前者的 15 到 20 倍。

图1. 实验装置示意图

Angela Montanaro 等人发表的《Visible pump–mid infrared pump–broadband probe: Development and characterization of a three-pulse setup for single-shot ultrafast spectroscopy at 50 kHz》（Rev. Sci. Instrum. 91, 7, 2020年7月1日）。

实验装置如图1所示。此外，图2展示了相应的脉冲时序方案，该方案能够实现对样品处泵浦光（pump）与推光（push）之间时间延迟的快速重配置。

       这套实验装置被用于测量一种通常被称为 Y-Bi2212 的铜氧化物的瞬态反射率，该材料在 96 K（开尔文）时会发生超导相变。需要特别指出的是，反射率的变化正是判断其发生超导相变的一个重要指标。图3展示了在单束可见光泵浦、单束中红外（MIR）泵浦，以及双泵浦方案下，测得的相对反射率随时间演化的对比情况。

 图2. 斩波器工作原理简图，该设计用于在不同泵浦条件下对采集信号进行参考标定

转载自 Angela Montanaro 等人发表的《Visible pump–mid infrared pump–broadband probe: Development and characterization of a three-pulse setup for single-shot ultrafast spectroscopy at 50 kHz. Rev. Sci.》（Rev. Sci. Instrum. 91, 7, 2020年7月1日）。

图3. 瞬态反射率的彩色编码图谱。
(a) 展示了依赖于波长的反射率变化，该变化是相对于可见光泵浦（粉色脉冲）的探测延迟（彩虹脉冲）的函数。 (b) 将可见光泵浦替换为了中红外（MIR）泵浦（红色脉冲）；请注意，中红外泵浦的到达时间为 -1 ps。 (c) 在固定波长 786 nm 处测量反射率，同时改变样品的温度。在这种情况下，中红外泵浦（推光/push）在 -1 ps 时刻到达，随后可见光泵浦在 1 ps 后到达。

Angela Montanaro 等人发表的《Visible pump–mid infrared pump–broadband probe: Development and characterization of a three-pulse setup for single-shot ultrafast spectroscopy at 50 kHz. Rev. Sci.》（Rev. Sci. Instrum. 91, 7, 2020年7月1日）。

探索材料特性如何依赖于强场环境

Fausti 教授团队精通的另一项尖端技术，是通过在待测材料周围构建光学腔来调控材料的特性。光学腔所产生的场增强效应会引发强烈的光与物质耦合，在这种状态下，光与物质的相互作用将占据主导地位，甚至超越了传统无源光学腔中常见的耗散过程。自1946年珀塞尔（Purcell）首次提出相关发现³以来，这种腔增强型光与物质耦合现象已被研究了数十年。

Fausti 教授及其合作者近期在以下两个领域取得了突破性的贡献：

• 将这些研究拓展到了晶体固体领域。

• 将低温样品冷却技术与太赫兹（THz）光谱技术相结合⁴。

这些技术要素的结合，使得研究人员能够深入探究功能性材料（包括超导体）中的低能激发态，例如声子、磁振子和电荷涨落，同时也适用于化学反应活性的相关研究。

设计并制造一个既兼容真空环境、又能支持在低温条件下进行太赫兹（THz）光谱测量的光学腔（如图4所示），是一项极具挑战性的工程难题，而Fausti教授的团队成功攻克了这一难关，并据此发表了多篇学术论文。其中一大挑战在于，如何在将样品和光学腔均维持在低温状态的同时，还能实现对腔体长度的精细调节以及样品位置的精准定位。这一点绝非易事，因为用于控制每面反射镜倾斜角度和位置的三个压电致动器（piezo actuators）只能在室温下正常工作。因此，实现反射镜与压电致动器之间的高效热解耦（thermal decoupling）就显得至关重要。

此外，绝缘材料必须具备低热膨胀系数，以最大限度地减少温度变化引起的腔长改变。半反射镜也需要经过优化的镀膜，以便在 1–6 THz 的频率范围内获得足够高的腔品质因数（4–8）。最后，样品组件必须使用能高效透射太赫兹的光学元件进行密封，这一目标是通过使用一块 2 mm厚的氮化硅薄膜来实现的。

       得益于长行程的压电致动器，腔长可以被调节超过 10 mm。该光学腔还可以进行任意角度的失准调节，同时样品与反射镜之间的距离也可以灵活调整，从而确保样品处的太赫兹场强达到最大化。

图4. 低温光学腔。

   样品外壳和反射镜均连接至低温恒温器的冷指上。反射镜与压电致动器之间采用聚醚醚酮（PEEK）圆盘和陶瓷垫片进行热绝缘。腔长可调节至短至 100 µm 的值。

         Giacomo Jarc 等人发表的《Tunable cryogenic terahertz cavity for strong light–matter coupling in complex materials》（Rev. Sci. Instrum. 1 March 2022; 93 (3): 033102.）。

为确保太赫兹场在光学腔内实现强光与物质的耦合，太赫兹产生元件的功率必须强于传统的光电导砷化镓（GaAs）天线（PCAs）。因此，团队选用了一款大面积天线（发射面积为 1 cm²）。要产生几千伏每厘米（kV/cm）量级的太赫兹场，需要微焦（µJ）级别的激光脉冲来驱动，而不是小面积 PCA 通常所需的纳焦（nJ）量级。

       基于大面积 PCA 对脉冲能量、波长（约 800 nm）以及太赫兹带宽的要求，同时为了满足高效数据采集的需求，团队最终选用了 Light Conversion 公司的 PHAROS 飞秒激光器作为泵浦源，并搭配了 ORPHEUS-F 光参量放大器。最终，系统产生了能量充沛的 745 nm 激光脉冲（脉宽 50 fs，重复频率 50 kHz）。这些脉冲被分束后，分别导向 PCA（6 uJ）以及通过电光采样用于信号读取的探测光路（100 nJ）。整体系统配置如图5所示，图中同时展示了所产生太赫兹脉冲的实测时域波形和频谱。

       该实验装置被用于研究强场下的光与物质相互作用，研究对象是 1T-TaS2。这是一种过渡金属二硫化合物，拥有极其复杂的相图，这也使其成为了极具吸引力的研究课题。正如 Fausti 教授所解释的那样，1T-TaS2 在环境温度下表现出金属特性。当温度降至约 180 K 时，该材料会转变为绝缘体（这里的描述做了简化处理，实际上该材料具有复杂的自由能景观，其内部存在多种相变，并且与材料的历史热记忆密切相关）。而在重新加热时，1T-TaS2 会在大约 280 K 时重新变回金属态。

图5. A：从左至右依次为：50 kHz 飞秒激光器与光参量放大器（OPA）；通过光电导天线（PCA）产生太赫兹（THz）脉冲；以及连接至电光采样级（ZnTe 晶体）的延迟线，并配备了平衡探测器与锁相放大器。底部展示的是光学腔，其配备了三个离轴抛物面镜（OPMs），用于聚焦太赫兹光束。该亚皮秒量级的准单周期太赫兹脉冲，可产生高达 6 THz 的带宽。B 和 C：分别为太赫兹脉冲的时域波形和频谱。图（C）中的插图展示了在更宽频率范围内以对数标度显示的频谱。Giacomo Jarc 等人发表的《Tunable cryogenic terahertz cavity for strong light–matter coupling in complex materials.》（Rev. Sci. Instrum. 1 March 2022; 93 (3): 033102）。

在展示实验结果之前，有一点非常重要，需要特别指出：样品从金属态到绝缘态的转变，会直接反映在其太赫兹透射率上（在本实验中，测得的是样品连同样品窗口整体的透射率）。具体来说，在 0.5–2 THz 频率范围内，透射率越低，表明样品处于金属态。光与物质的相互作用所产生的效应，表现为 1T-TaS2 样品周围的太赫兹场会改变其发生相变的温度区间。此外，同样需要回顾的是，由于存在滞后效应，样品在降温和升温过程中，金属态与非金属态之间的转变会沿着不同的轨迹进行。

正如2023年发表在《自然》（Nature）期刊上的文章所示，在没有光学腔的自由空间条件下进行的测量，显示出太赫兹（THz）透射率具有明显的温度依赖性⁵。所谓的“无腔”条件，是通过将光学腔的反射镜完全调至失准状态来实现的。随着反射镜逐步对准并形成共振腔，光与物质的相互作用不断增强，逐渐趋近于强场条件，此时（相变的）滞后曲线也随之向更低的温度移动。

Fausti 教授解释道，这项实验提供了一个全新的控制参数——即太赫兹场——可以用来调控 1T-TaS2 以及其他先进材料原本就已经非常复杂的平衡态特性。

Fausti 教授特别强调，像这样精密复杂的实验，极大地受益于工作在 50–100 kHz 重复频率下的低噪声、高稳定性飞秒激光器。

更多信息请参考原文链接：Prof. Fausti on Light–Matter Physics – LIGHT CONVERSION

基于对传统 Pharos 技术的深度迭代，Light Conversion 现已形成五大核心产品线：Pharos、Carbide、Orpheus、OPCPA 与 TOPAS 系列产品。单脉冲能量跨度1-5000uj@1030nm，脉宽调控范围30fs-300fs，平均功率6-120W，光谱延伸190-18000nm等，这种极致的灵活性，确保了从基础科研到工业微加工的无缝适配。

参考文献

1. D. Fausti et al., Light-induced superconductivity in a stripe-ordered cuprite, Science 331,189 (2011).

2. A. Montanaro et al., Visible pump – mid infrared pump – broadband probe development and characterization of a three-pulse setup for single-shot ultrafast spectroscopy at 50 kHz, Rev. Sci. Instrum. 91, 073106 (2020).

3. E. M. Purcell, R.V. Pound and N. Bloembergen, Nuclear magnetic resonance absorption in hydrogen gas, Phys. Rev. 70, 986 (1946).

4. G. Jarc et al., Tunable cryogenic terahertz cavity for strong light–matter coupling in complex materials, Rev. Sci. Instrum. 93, 033102 (2022).

5. G. Jarc et al., Cavity-mediated thermal control of metal-to-insulator transition in 1T-TaS2, Nature 622, 487-492, (2023).